Chrome浏览器的跨平台设置同步操作主要包括以下步骤：
1. 在本地计算机上安装Chrome浏览器。
2. 打开Chrome浏览器，点击左上角的“菜单”按钮（三条横线），选择“设置”。
3. 在设置页面中，找到并点击“同步”选项卡。
4. 在同步设置页面中，勾选“同步我的文件和扩展”复选框。
5. 在同步设置页面下方，点击“添加”按钮，将需要同步的文件或文件夹添加到列表中。
6. 在同步设置页面下方，点击“保存”按钮，完成设置。
这样，Chrome浏览器就会在本地计算机和远程计算机之间同步这些文件或文件夹。